羅家倫與政大淵源深遠。1927年，中央黨務學校（本校前身）創立之初，即擔任籌備委員兼副教務主任，並曾代理校務會議主席。當時，校長蔣中正因公務繁忙，學校的實際運作主要由副教務主任羅家倫、副訓育主任谷正綱及副總務主任吳挹峰等人負責。

1929年，中央黨務學校更名為中央政治學校，羅家倫擔任校務委員。1931年，升任教務主任並兼代教務長，參考巴黎政治學校與倫敦政經學院的模式，將修業年限改為四年制，以與國際接軌，期許政校成為世界一流的學術重鎮。此外，他亦關注境內各民族的教育發展。1933年，他提案將中央政治學校蒙藏班改制為附設蒙藏學校，並於包頭、酒泉、西寧、康定、大理等地設立分校，以提升邊疆地區學習資源。1934年，他辭去教務主任一職，但仍以校務委員的身份持續推動校務發展。

1954年，政大於臺灣復校，羅家倫應陳大齊校長之邀，擔任民族主義研究兼任教授，重續與本校的深厚關係。今日，校內「志希樓」即以其字命名，以紀念羅先生對本校的卓越貢獻。