方豪先生(1910-1980)，字杰人，身兼天主教神職及歷史學者，於中西交通史、宋史、宗教史與臺灣史研究之收藏豐富，類型包含圖書、手稿、書信、印版等，其中不乏臺灣史研究珍貴手抄本、稿本與孤本。

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鄭世璠先生(1915-2006)，新竹市人，被稱為「臺灣美術界的活字典」，畫室別號「我樂多齋」。藏品包括圖書、手稿、書信、歌本、文物等，總計約1萬3,000件，收藏許多日治時期文學美術相關的雜誌，是研究臺灣文學與文化之重要史料。

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在臺復校以來，陸續典藏來自陸軍財經學校、行政司法部、教育部圖書室及名人捐贈之明清古籍，包含明本13部208冊、清本515部7,148冊。